1. 福島事故後のつくばにおける降下量
大気中放射能濃度の推移





1）はじめに

気象研究所では、大気圏内核実験が盛んに実施された1950年代後期から５０年以上の期間にわたり，大気圏での人工放射性核種の濃度水準の実態とその変動要因を明らかにすべく，環境影響の大きい重要な核種について観測を継続してきた。特に，90Sr（半減期28.8年）および137Cs（半減期30.2年）の月間降下量（大気降下物）の長期観測結果は，2013年4月で満５６年となった。また、2011年3月の東京電力福島第一原子力発電所事故（福島第一原発事故）前後では，大気エアロゾル試料の採取及び放射能分析を継続し１），その結果を研究所のホームページにも掲載してきた２）。ここでは，茨城県つくば市での約二年間にわたる福島第一原発事故による大気環境影響に関する観測結果（時系列データ）につき報告し，放射性物質の大気中濃度を支えている二次放出（再浮遊）につきごく簡単に考察した。



2）研究方法

月間大気降下物の捕集は，茨城県つくば市長峰にある気象研究所の露場観測実験棟屋上に設置した大気降下物捕集用のプラスチック製水盤（面積4 m2）で1980年代以降実施してきた。福島第一原発事故以降（2011年4月以降）は，放射能水準の上昇を考慮し，1 m2水盤２基での捕集を実施している。得られた試料はポリ製保管容器で保存しつつ，ロータリーエバポレーターや蒸発皿等を使用して全量を蒸発濃縮し，まずGe半導体検出器によりγ線放出核種（放射性Cs等）を測定した。次いで試料の一部を分取して濃硝酸，過酸化水素を添加し加熱酸分解操作によって溶液化した。その後放射化学分離により90Srを精製し，最終的に炭酸Srとして固定した。数週間放置して90Srと90Yとが放射平衡に達した後に，低BG 2πガスフロー検出器（テネレックLB5100）でβ放射能を測定した３）。福島第一原発事故後の試料については事故により放出された89Srの影響があるため，生成固定した炭酸Sr線源のβ放射能を繰り返し測定することで，90Yの放射平衡達成と89Sr放射能の減衰の様子とを確認しつつ評価し，必要な場合は計算で89Srの影響を除去した４）。Figs. 1-4には事故後のデータのみ誤差を表示した。



3）結果・議論

3.1)　137Cs大気降下量の変動と推移

Fig. 1に気象研究所における月間降下量の変動を1950年代後半より福島第一原発事故以降，最新のデータを含めて描画した。単位は毎月当たりの降下量（mBq/m2）とした。Fig. 2には2000年代後半からの大気降下量と福島第一原発事故後の降下量を対比させて示す。福島第一原発事故が発生した2011年3月の137Cs月間降下量は23±0.9 kBq/m2であり，震災前の水準よりも６～７桁大きかった。ここで示した福島第一原発事故後のデータの絶対値については，発生源が近いためその空間代表性は小さくなっていることに注意いただきたい。しかし，時系列変動の傾向は関東地方全体でほぼ同様となり，それなりの空間代表性を持つと考えている。2011年全体では，気象研究所における137Cs降下量は25.5 kBq/m2/年であった。Fig. 1に示されるように1954年から福島原発事故以前についての単純な137Cs降下量積算は，おおよそ7 kBq/m2である。福島第一原発事故は単一事象としてこの数倍，また137Csの放射壊変を考慮した現存量（およそ2 kBq/m2）と比較したときには１０倍強の量をもたらした。これに加えて134Cs（半減期2.1年）がほぼ同量降下しており，両核種併せておよそ50 kBq/m2を超える地表面汚染である。この値は，文部科学省による航空機マッピングによるつくば市周辺の値５）とほぼ整合する。その後の降下量は急速に低下してきたが，2005－2010年における137Cs降下量は1.2－97 mBq/m2/月の範囲で６），2012年における降下量は8－36 Bq/m2/月の範囲であり，依然として３～４桁の差がある。2012年末のこの降下量水準は，中国大気圏核実験がおこなわれていた1970年代～1980年代前半の水準に匹敵する。また，事故直後とは異なり，2012年における降下量水準の低下は緩やかなものとなっている。

Fig. 1 Temporal trends in 90Sr and 137Cs monthly deposition observed at the Meteorological Research Institute since 1957 to 2012 (The measurement error is shown only for data obtained after the Fukushima accident. The same shall apply hereafter.)



3.2)　90Sr大気降下量の変動と推移

他方，2011年3月の90Sr降下量は4.4±0.1 Bq/m2であり，同月の137Cs降下量の約1/5,000だった。この降下量水準は，震災前の水準からすると２～３桁大きい。2011年全体では90Sr降下量は10.6 Bq/m2/年であり，137Cs降下量の約1/2,500の量であった。したがって，90Srによる関東地方の汚染は比較的軽微であったと言うことができ，90Srの環境影響や健康影響は放射性Csに比べ相対的に小さいと推定される。このほか，分析が終了した2012年前半までのデータでは， 137Cs/90Sr放射能比は約400～5,000の間で変動し，放射性Srによる汚染の度合いが放射性Csに比し相対的に小さいことが確認できる。ただ，何故に137Cs /90Sr放射能比が一定とならないのかは不明であり，原因を引き続き考慮・検討している。福島第一原発事故前後の対比では2005－2010年における90Sr降下量は0.5－19 mBq/m2/月の範囲６）であるのに対して，2012年における降下量は，10－31 mBq/m2/月の範囲であり，依然として１～２桁は高い水準にある。

Fig. 2 Comparison the monthly 90Sr and 137Cs deposition levels between the pre- and post-accident periods



3.3)　137Cs大気降下量の複数成分と降下量減少

福島第一原発事故由来の大気中の137Csの減少傾向について調べるため，事故後の137Cs月間降下量に対してその減少をカーブフィットした。フィッティングには図化ソフトのKaleida Graphを利用し，計算結果が発散しないように初期値を適宜修整しながらフィッティングを数十～百回程度繰り返して収束した結果をFig. 3に示した。フィッティングには３項の指数関数（e-k・t）を用いたが，其々の減少半減期は，およそ6 (±11%)日，17 (±18%)日，1.2 (±62%)年となり（相対誤差を（）内に示した），それぞれ福島第一原発（一次放出源）における事故当初の放出量の減少，放射性プリュームの対流圏輸送・拡散過程における減少（大気からの除去に相当）７），再浮遊発生源（二次発生源）における発生量の減少に相当する値を得たと考えられる。福島第一原発は周辺環境から隔離されている訳ではないため，大気へのある程度の放射性物質の放出（一次放出）は継続していると推定されるため，これらの減少半減期は一次放出の影響を全く受けていないとは断言できない。しかしながら，第３項目の1.2年の減少半減期（相対誤差は大きいが）は，福島第一原発からの一次放出の半減期とするには長期過ぎるし，エアロゾルの対流圏大気からの除去に関する減少半減期７）としても妥当ではない。また，ここでは図示しないが90Sr降下量の減少にやはり３項の指数関数によるフィッティングを試みたところ，減少時間の値は異なるが，カーブフィッティングが可能であった。従って，福島第一原発事故由来の放射性核種の降下量に対する３項の指数関数によるフィッティングには一定の合理性があり，第３項目の減少半減期は，再浮遊（二次放出）過程全般における減少傾向を一定程度反映していると考えてよいであろう。

Fig. 3 Curve fitting by exponentials for the decreasing trend in monthly 137Cs deposition since March, 2011 observed at the Meteorological Research Institute in Tsukuba



3．まとめと今後に向けて

福島第一原発事故から約二年にわたる茨城県つくば市の気象研究所における90Srおよび137Csの月間降下量（大気降下物）観測の結果について報告した。2012年末には，福島第一原発事故直後と比較すると降下量は数桁も低下し，甚大な汚染というべき水準ではなくなった。しかしながら事故以前の降下量と比較して， 90Srについては１～２桁，137Csについては３～４桁依然として大きな値となっている。いわゆる再浮遊（二次放出）が主たる過程となり，大気へのこれらの核種の供給が続いていると推定される。二次放出は周辺の環境から由来すると考えられるから，周辺の汚染度がつくばに比し数桁高い地域においては，降下量もそれに比例し数桁高いと予想される。従って，二次放出過程の解明は必須な科学的課題である。二次放出源には汚染した地表面からの表土ダスト，汚染植生からの再浮遊，または汚染したゴミの燃焼，野焼き等による放射性物質の大気への揮散などが想定可能だが，その主たる発生源の特定は依然として進んでおらず，今後その解明に努めねばならない。2012年8月に立ち上がった文部科学省科学研究費補助金新学術領域研究「福島第一原発事故により放出された放射性核種の環境動態に関する学際的研究」（領域代表：恩田裕一筑波大教授）８）では，こうした点についても鋭意解明を進める予定であり，進展が期待される。





参考文献

  1. Igarashi, Y., M. Kajino, N. Osada, Y. Oki and C. Takeda, Aerosol radioactivity observed in Tsukuba during March 2011, ICAS2011 (IUPAC International Congress on Analytical Sciences), Kyoto, Japan (2011)
  2. 気象研究所「東京電力福島第一原子力発電所事故に伴う放射性物質の移流拡散について」：http://www.mri-jma.go.jp/Topics/H23/H23_tohoku-taiheiyo-oki-eq/1107fukushima.html
  3. Otsuji-Hatori, M., Y. Igarashi and K. Hirose, Preparation of a reference fallout material for activity measurements, J. Environ. Radioact., 31, 143-155 (1996)
  4. 岩井和加里，五十嵐康人，鍋島一真，大気エアロゾルの放射能観測（放射性Sr），第13回「環境放射能」研究会プロシーディングス，pp. 102－107 (2012)
  5. 文部科学省「文部科学省及び茨城県による航空機モニタリングの測定結果の修正について」: http://www.pref.ibaraki.jp/important/20110311eq/20110831_02/files/20110831_02a.pdf
  6. Igarashi, Y., Fujiwara, H. and Jugder, D.: Change of the Asian dust source region deduced from the composition of anthropogenic radionuclides in surface soil in Mongolia, Atmos. Chem. Phys., 11, 7069-7080 (2011)
  7. Kristiansen, N. I., A. Stohl, and G. Wotawa, Atmospheric removal times of the aerosol-bound radionuclides 137Cs and 131I measured after the Fukushima Dai-ichi nuclear accident - a constraint for air quality and climate models, Atmos. Chem. Phys., 12, 10759-10769 (2012)
  8. 新学術領域研究「福島原発事故により放出された放射性核種の環境動態に関する学際的研究」：http://www.ied.tsukuba.ac.jp/hydrogeo/isetr/
  9. 高エネルギー加速器研究機構 第14回環境放射能研究会 Proceedings 集 2013年2月26日～28日 KEK ： http://www-lib.kek.jp/cgi-bin/kiss_prepri.v8?KN=201325007&OF=8 （参照2014-10-01）


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